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近日,华东理工刘洪来教授团队在多孔电极中离子热力学和充放电动力学理论建模领域取得新进展,研究论文“ Microscopic model for Cyclic Voltammetry of Porous Electrodes 近日发表在 Physical Review Letters DOI: 10.1103/PhysRevLett.128.206001 )上。


(a) 带电超级电容器示意图。 (b)CV 实验中的外加电压示意图。 (c) 堆叠电极模型示意图 ( ) 堆叠电极模型的等效电子电路。 (f) 表面积分电容与无量纲组合的关系 示意图。


在电化学实验中,循环伏安测试 (CV) 常用于分析 EDLs 的电化学性能。然而, CV 数据与电极材料结构之间的关系并不明了。多年以来,研究者们使用 RC 串联电路、传输线模型、有限元方法等理论方法,对 CV 展开了深入研究。然而 CV 与电化学器件微观性能参数之间的定量关系仍然缺乏。

针对这一问题,作者团队将电极结构近似为 一系列无限薄的平行板堆叠而成, 使用等效电路模型和 Poisson–Nernst–Planck 方程和分别研究多孔电极宏观动力学和纳微观尺度的电解液热力学与动力学 。研究发现,由外加电压扫描频率和堆叠电极模型的弛豫时间组成的无量纲组合为 CV 曲线和表面积分电容的决定参数:当时, CV 曲线由双电层限制,而当时, CV 曲线由扩散限制, 其中 弛豫时间的表达式为:

理论模型得到 实验数据的验证的同时,作者团队 也研究了多孔电极的孔径分布对 CV 曲线的影响,分析了“堆叠电极”模型与实验结果之间的误差来源。

该研究工作第一作者为我校在读博士生林伊婷,通讯作者为练成研究员,并得到了刘洪来教授、荷兰乌特勒支大学理论物理研究所 van Roij 教授的大力支持和悉心指导,该研究工作得到了化学工程联合国家重点实验室、上海多级结构纳米材料工程技术研究中心、国家自然科学基金委、上海市“启明星”计划等项目资助。

原文链接: https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.128.206001