近日，学院詹义强教授、张浩副教授研究团队及其合作者提出并实现了一种基于正 - 反向框架的新型机器学习方法，基于文献收集数据，建立 MASn _x Pb _1-x I ₃ 钙钛矿体系的关键参数与光伏性能之间的关系，进而实现锡铅混合钙钛矿太阳能电池的光伏性能调优。在提出的正向设计过程中，首先建立 MASn _x Pb _1-x I ₃ 材料带隙的机器学习模型，基于结构演化和 SHAP 库分析，发掘了钙钛矿中带隙“ bowing effect” 的内在机制，解释了少锡和富锡区分别对应了带隙快速变化区和低带隙平台区。通过预测不同锡组成下 MASn _x Pb _1-x I ₃ 材料带隙的机器学习模型，发现 MASn _x Pb _1-x I ₃ 材料带隙与锡组成间存在不对称弓形关系并在实验中得到了准确验证，揭示了之前研究人员选择多个比例进行带隙实验，然后通过简单插值拟合得到全局结果的方式存在不合理之处，在材料组成比例的精细调整背后潜藏很大的器件性能提升空间。

然后，考虑到钙钛矿层和载流子传输层的能级差影响，在没有先验信息的情况下，设计并实现了预测钙钛矿太阳能电池器件性能 ( 短路电流、开路电压、填充因子和功率转换效率 ) 模型，同时对不同性能模型背后的机制进行了详细分析。通过建立光伏器件的光电参数模型，机器学习模型捕捉到了在缺陷区和低带隙平台区，短路电流和开路电压随钙钛矿带隙变化趋势与肖克利奎伊瑟理论结果的偏差，并在文献报道的 (HC(NH ₂ ) ₂ ) _0.83 Cs _0.17 )(Pb _1-y Sn _y )I ₃ 钙钛矿太阳能电池实验中得到映证，前者是由于晶体畸变形成深能级陷阱，后者是由于 Sn ⁴⁺ 含量增加导致性能变化。另外，从短路电流和开路电压模型分析中，可获得传输层对空穴抽取比电子更困难的结论。在没有提供任何光谱信息情况下，获得的功率转换效率的预测曲线与肖克利奎伊瑟极限曲线符合很好，并且模型总结出了单结钙钛矿太阳能电池的最高能量转换效率会出现在带隙值为 1.35 eV 附近。这些发现充分体现了机器学习方法在底层机理发现与复杂依赖关系构建方面的强大潜力；若不借助新型机器学习方法，从大量数据点中很难人为发现上述结论。

最后，在反向设计过程中基于三个重要特征 ( 锡铅组成比、钙钛矿材料带隙和文献发表时间 ) 建立钙钛矿太阳能电池功率转换效率模型，借助搜索和优化算法直接获得了高性能钙钛矿太阳能电池的最佳锡铅组成比接近 0.63 ，并完成了实验验证。

该工作基于正 - 反向框架的机器学习方法，对大量已发表的数据进行训练建立预测模型，结合建立模型和遍历所有预测数据，揭示出潜在物理规律，实现器件复杂性能优化。该研究的构建方法也可以应用于其他材料优化和高效器件开发中。该工作以 “Data-driven design of high-performance MASn _x Pb _1-x I ₃ perovskite materials by machine learning and experimental realization” 为题，于 2022 年 7 月在线发表于《 Light: Science & Applications 》。复旦大学信息学院蔡霞博士为本文第一作者（ 2022 年毕业于复旦大学上海市优秀毕业生），复旦大学信息学院詹义强教授、张浩副教授为共同通讯作者。论文链接： https://www.nature.com/articles/s41377-022-00924-3